Das Kolleg als Wohn- und Ausbildungsstätte für Theologiestudierende und sein internationaler Einzugsbereich bestimmen auch den Charakter der Kollegsbibliothek. Die Bibliothek soll Werke für das Studium an der Universität Gregoriana bereit halten und darüber hinaus den Zugang zu Nachschlagewerken und  Gesamtausgaben von Autoren ermöglichen. Ferner soll sie über theologische Literatur aus dem Einzugsbereich des Kollegs verfügen, um den Studenten zu ermöglichen, Entwicklungen und Diskussionen in ihren Heimatländern zu verfolgen. Die Kollegsbibliothek nimmt Aufgaben einer Öffentlichen Bibliothek wahr, wenn sie sich um die Versorgung mit belletristischer Literatur und Materialien zu verschiedenen Sachgebieten in den  Sprachen des Einzugsgebiets und des Gastgeberlandes Italien kümmert.

Aktuell umfasst der Gesamtbestand der Kollegsbibliothek rund 98.000 Bände, von denen über 500 aus dem 16./17. Jahrhundert stammen. Die Zahl der laufend gehaltenen Zeitschriften beträgt rund 75. Im Gesamtverzeichnis der Zeitschriften sind an die 430 Titel ausgewiesen. Der Grundstock der heutigen Bibliothek wurde im 19. Jahrhundert nach der Wiedererrichtung des Kollegs 1818 gelegt, während sich Bestände des Kollegs vor 1800 heute in der Bibliothek der Päpstlichen Universität Lateranense befinden. Eine eigene Abteilung innerhalb der Gesamtbibliothek bildet die “Bibliotheka Landgrafiana”, die Bibliothek des Bamberger
Weihbischofs Dr. Michael Landgraf (1895-1958) mit ihren Schwerpunkten scholastische Theologie und deutsche Literatur.

In die Gesamtbibliothek integriert sind die Bücher in deutscher Sprache aus der Bibliothek von Papst Pius XII., die der Kollegsbibliothek 1962 von Papst Johannes XXIII. geschenkt wurden. Die sachsystematische Gliederung, die heute einigen Bibliotheksbeständen zugrundeliegt, geht in ihren Grundzügen auf die Bischöfe Karl Lehmann, Mainz, und Peter Henrici, Chur, zurück, die Anfang der 1960er Jahre die Kollegsbibliothek als studentischer Bibliothekar bzw. Präfekt betreuten.

Das Kolleg als Wohn- und Ausbildungsstätte für Theologiestudierende und sein internationaler Einzugsbereich bestimmen den Charakter der Kollegsbibliothek.

Schwerpunkte der Bibliothek:

• Theologische Literatur für das Grundstudium an der Päpstlichen Universität Gregoriana
• Nachschlagewerke und Werkausgaben
• Theologische Literatur und Zeitschriften aus dem Einzugsbereich des Kollegs

Die Kollegsbibliothek ist Hausbibliothek für die Kollegsgemeinschaft. Außenstehende haben nur in Ausnahmefällen nach Absprache eingeschränkten Zutritt.

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