A Kollégium régi könyvtára, melyet 1552-ben alapítottak, a 17. század végén elveszett, miután feloszlatták a jezsuita rendet és ennek következtében az intézményt is bezárták. Ennek az első gyűjteménynek egy jelentős része ma a Pápai Lateráni Egyetem könyvtárában található.

A jelenlegi könyvtár folyamatosan alakul az 1818-as évektől kezdve, amikor újranyitották a Kollégiumot.

Ma körülbelül 500 kötetet őriznek itt az 16-17. századi első gyűjteményből melyet XXIII. János pápa adománya, XII. Piusz pápa személyes könyvtárának egy része és Michael Landgraf Bambergi segédpüspök és teológus személyes könyvtára gazdagít. Ugyancsak megtalálható a könyvtárban egy speciális gyűjteménye a skolasztikus teológiának és a német irodalomnak.

Ezeknek a hagyatékoknak és az öregdiákok egyéb adományainak köszönhetően olyan gyűjtemény jött létre, amely tükrözi a Kollégium jellegét, vagyis különböző nemzetiségű teológus hallgatók képzésének helyét. Elsősorban teológiai, filozófiai, patrisztikus és egzegetikai műveket tartalmaz. A kötetek nagy részét a hallgatók használják az olvasóteremben, ahol főként referenciaművek találhatóak (enciklopédiák, szótárak és kézikönyvek). Továbba fellelhetők irodalmi-szépművészeti és lelkiségi részkönyvtárak, valamint kiadványok magyarul, szlovénül és horvátul.

Jelenleg a könyvtár 75 különböző folyóiratból és körülbelül 101823 monográfiából álló könyvörökséget őriz. E nyomtatott kiadványok mellett szép számmal kínál digitális publikációkat is, ezzel is folytatva a folyamatos növekedést.